3討論

Letey等研究認(rèn)為，在缺氧條件下，Nos的合成滯后于Nar,在反硝化過(guò)程的初期，由于污水中Nos的缺乏，反硝化過(guò)程中產(chǎn)生的N2O不能及時(shí)被還原為N2,從而導(dǎo)致N2O的積累。與此研究類似，在本實(shí)驗(yàn)中，無(wú)論碳源是否充足，在反硝化初始階段，均有N2O的積累，這表明，在以NO2-為電子受體的反硝化過(guò)程的初始階段，Nos的合成可能同樣滯后于Nir.此外，反硝化初始時(shí)刻較高的NO2-濃度可能對(duì)Nos具有毒性，使得產(chǎn)生的N2O無(wú)法迅速被還原成N2.

本研究表明，較高的COD/N有利于N2O的還原，當(dāng)碳源不足，微生物利用內(nèi)碳源進(jìn)行反硝化時(shí)，系統(tǒng)出現(xiàn)了持續(xù)的N2O積累。Schalk-otte等的研究也表明，在反硝化階段，各種還原酶對(duì)電子的競(jìng)爭(zhēng)能力不同，其中以Nos的電子競(jìng)爭(zhēng)能力最弱，當(dāng)NO2-存在且積累時(shí)，多種還原酶之間存在電子競(jìng)爭(zhēng)，Nos對(duì)電子的親和力較弱，從而在系統(tǒng)內(nèi)發(fā)生N2O積累。本實(shí)驗(yàn)中，外加碳源為0時(shí)，在限制性電子供體的條件下，出現(xiàn)了較多的N2O的持續(xù)累積，表明Nos電子競(jìng)爭(zhēng)能力較弱。當(dāng)有外加碳源時(shí)，系統(tǒng)內(nèi)的N2O產(chǎn)量隨著外加碳源增加而下降（圖2）。與本研究結(jié)果類似，Meyer等對(duì)同步脫氮除磷系統(tǒng)的研究表明，在較低的COD/N下有著較高的N2O產(chǎn)量，當(dāng)COD/N較低時(shí)，反硝化細(xì)菌利用PHA作為電子供體進(jìn)行反硝化，即使有少量NO2-,也會(huì)導(dǎo)致N2O的積累。Itokawa等利用SBR考察了低COD/N下N2O的產(chǎn)量，發(fā)現(xiàn)COD/N在2.4和3.5時(shí)，進(jìn)水中20%——30%的氮被轉(zhuǎn)化為N2O,當(dāng)COD/N較高時(shí)，只有1%的氮轉(zhuǎn)化為N2O.Pan等則認(rèn)為，無(wú)論碳源是否充足均會(huì)發(fā)生電子競(jìng)爭(zhēng)，電子在4種氮素還原酶的分布主要受碳源負(fù)荷的影響，較低的碳源負(fù)荷會(huì)降低電子在Nos上的分布，當(dāng)流向Nir的電子比流向Nos多時(shí)就會(huì)造成N2O的累積。

pH值是反硝化過(guò)程中一個(gè)重要的影響因素。本實(shí)驗(yàn)中，在碳源一定的情況下，當(dāng)pH值在7、8時(shí)有少量的N2O積累，而當(dāng)pH值為6時(shí)，N2O出現(xiàn)大量積累，積累量是pH值在7、8時(shí)的800倍（圖5）。Marina等研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)pH<6.8時(shí)，反硝化過(guò)程中產(chǎn)生N2O,pH=5、6時(shí)，N2O產(chǎn)量最多。Hanaki等的研究也表明，pH值由8.5降至6.5時(shí)，系統(tǒng)反硝化過(guò)程N(yùn)2O產(chǎn)量增加，其原因可能是低pH值有利于以N2O為終產(chǎn)物的菌種生長(zhǎng)，也可能是低pH值改變了反硝化的代謝途徑，導(dǎo)致N2O積累。Zhou等則認(rèn)為在低pH值、NO2-積累時(shí)形成的HNO2會(huì)對(duì)Nos產(chǎn)生抑制作用是造成N2O積累的原因，并揭示了HNO2對(duì)N2O還原的抑制濃度為0.0007——0.001mg/L.本實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)pH=6時(shí)，HNO2（25℃）濃度最高為0.067mg/L,已有足夠濃度對(duì)Nos發(fā)生抑制。圖7所示，當(dāng)pH＜7時(shí)，N2O的產(chǎn)生速率隨pH值的變化比隨COD/N的變化更大，即在酸性條件下，不論碳源是否充足，N2O均有相對(duì)較大的產(chǎn)生速率，而在pH=6時(shí)，NO2--N降解速率的下降幅度并不大（圖6）。這表明，Nos還原酶在酸性條件下的活性比Nir更低，Pan等的研究也有類似結(jié)果。

由圖6可知，在COD/N和pH值的設(shè)定范圍內(nèi)，增加COD/N而不提高pH值或者提高pH值而不增加COD/N均能提高NO2--N的還原速率，但同時(shí)增加COD/N和提高pH值時(shí)，將能更加顯著地提高NO2--N的還原速率。圖7表明，分別增加COD/N和提高pH值均能降低N2O的產(chǎn)生速率，但是同時(shí)提高COD/N與pH值更能有效減小N2O的產(chǎn)生速率，這是因?yàn)樵黾覥OD/N會(huì)使Nos得到更多的電子用于N2O的還原，而提高pH值則能減少HNO2對(duì)Nos抑制作用。

Sommer等指出，冬季時(shí)，污水處理廠中反硝化段溶解在污水中N2O濃度較高，這些N2O會(huì)在曝氣段被吹脫出去。污水生物脫氮反硝化過(guò)程是pH不斷升高的過(guò)程（長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)約在6.3——8.5之間），如果把反硝化過(guò)程始終控制在堿性條件，并提供適宜的碳源，將會(huì)極大的減少N2O的排放量。

4結(jié)論

4.1碳源是影響短程脫氮反硝化過(guò)程N(yùn)2O產(chǎn)生的重要因素。N2O的釋放隨著COD/N的增加而降低。Nos在碳源匱乏時(shí)對(duì)電子的競(jìng)爭(zhēng)處于不利地位是反硝化過(guò)程中N2O積累的主要原因。

4.2 pH值也是N2O產(chǎn)生的影響因素，pH<7時(shí)，N2O產(chǎn)生量較大且產(chǎn)生速率變化較快，pH值在7、8時(shí)，N2O積累量較小。在低pH值下，Nos較Nir有著較小的活性。

4.3在酸性條件下，不論是碳源缺少還是相對(duì)充足，N2O均有較高的產(chǎn)生速率。提供充足的碳源和堿性條件，是減少短程脫氮反硝化過(guò)程中N2O排放的有效途徑。